Convocado por David Sequerra, Mário Nunes faria parte do grupo de trabalho que, sob a alçada técnica de José Maria Pedroto, participaria no Torneio Internacional de Juniores da UEFA de 1961. No certame organizado em Portugal, o médio-ofensivo, apesar de não ser um dos habituais titulares, entraria em campo num par de ocasiões. O primeiro jogo, a 30 de Março e a coincidir com a sua estreia de “quinas ao peito”, aconteceria frente à Itália. Ainda na fase de grupos, o atleta conseguiria a segunda internacionalização e na partida com a Inglaterra, ao juntar 1 golo da sua autoria aos remates certeiros de António Simões e de Serafim, ajudaria à vitória por 4-0.
Com a vitória no torneio acima referido a colorir o currículo de Mário Nunes, o final da temporada de 1960/61 marcaria o fim do seu percurso formativo. No entanto, apesar de ser visto como uma das grandes promessas do futebol luso, o jogador não asseguraria um lugar no plantel à guarda de Béla Guttmann. Afastado da Luz, a sua estreia como sénior aconteceria ao serviço do Olhanense. No entanto, mesmo a disputar a 1ª divisão de 1961/62, a verdade é que as prestações do médio-ofensivo ficariam aquém do esperado e o atleta, no conjunto comandado por Francisco André, poucas presenças em campo haveria de somar.
Os anos seguintes levá-lo-iam a uma longa senda por diversos emblemas dos escalões secundários. Peniche, Desportivo de Beja, Cova da Piedade, Sintrense e Almada precederiam o seu ingresso no Farense. No emblema algarvio desde 1968/69, Mário Nunes viveria outro momento de enorme relevância. Com a colectividade do Sotavento a militar na 3ª divisão, o médio tornar-se-ia numa das principais figuras da incrível escalada do clube, em que a agremiação, em dois anos seguidos, conseguiria duas subidas consecutivas.
Com tal êxito, a época de 1970/71, não só marcaria o regresso de Mário Nunes ao degrau maior do futebol luso, como assinalaria o arranque do Farense entre os “grandes”. Com Manuel Oliveira como o treinador da estreia primodivisionária dos algarvios, o médio-ofensivo continuaria a manter-se como um nome habitual nas fichas de jogo. Porém, a temporada seguinte, ainda no patamar máximo e com o mesmo técnico, emergiria de forma completamente diferente e o jogador praticamente não jogaria. O mencionado ocaso empurrá-lo-ia na direcção de outra colectividade e a partir da campanha de 1972/73, o atleta passaria a representar o Portimonense.
Com a camisola alvinegra, o médio-ofensivo começaria apenas como atleta. Contudo, 1974/75 marcaria um ponto de viragem na sua ligação à modalidade e após aceitar o papel de treinador-jogador, a temporada seguinte levá-lo-ia a assumir-se, em exclusivo, como técnico. Seria já no desempenho das novas funções que o antigo futebolista entraria para a história do Portimonense. Com a colectividade do Barlavento a fazer uma belíssima campanha de 1975/76, o termo da época daria os algarvios como uma das equipas promovidas à 1ª divisão. O sucesso alcançado com a subida, faria com que continuasse à frente da equipa e seria de Mário Nunes a responsabilidade de conduzir o clube na estreia no escalão máximo.
Daí em diante, Mário Nunes alimentaria uma longa carreira como treinador que, apesar de construída em grande parte ao serviço de agremiações a militar nos escalões secundários, ainda teria, como testemunham as suas passagens pelo Estoril Praia, Marítimo e “O Elvas”, outras experiências na 1ª divisão. Nessa caminhada destaque também para a experiência em Marrocos, onde orientaria o Ittihad Riadhi de Tanger.